Создатель баллад, сатирических стихотворений, исторического романа «Князь Серебряный» (опубликован в 1863 году), драматической трилогии «Смерть Иоанна Грозного» (1866), «Царь Фёдор Иоаннович» (1868) и «Царь Борис» (1870). Автор проникновенной лирики, с ярко выраженным музыкальным началом, психологических новелл в стихах («Средь шумного бала, случайно...», «То было раннею весной»).
В 1898 году постановкой драмы А. К. Толстого «Царь Фёдор Иоаннович» открылся Московский Художественный театр.
Совместно с братьями Жемчужниковыми создал пародийный образ Козьмы Пруткова[4] (более половины произведений Козьмы Пруткова, особенно в поздний период, авторства А. К. Толстого). Большая часть политических сатир опубликованы посмертно.